在當(dāng)前全球氣候變化和能源危機(jī)的背景下,光催化CO2還原技術(shù)具有重要意義。近期,梁倩教授圍繞光催化CO2還原高效轉(zhuǎn)化制CH4這一研究前沿,探索開發(fā)了一系列新型光催化劑。
(1)調(diào)控氧空位助力Bi2MoO6/Co3O4納米籠實(shí)現(xiàn)高選擇性CO2光還原制CH4
光催化CO2還原(CO2RR)制備高附加值燃料已受到廣泛關(guān)注,但CO2RR過程中涉及的多個(gè)電子和質(zhì)子過程導(dǎo)致CO2RR的低選擇性。課題組通過調(diào)控Bi2MoO6氧空位增強(qiáng)CO2吸附和光生載流子分離,在Bi-O鍵上實(shí)現(xiàn)高效CO2轉(zhuǎn)化,CH4選擇性達(dá)到98.9%。相關(guān)工作以“Regulating the Oxygen Vacancy on Bi2MoO6/Co3O4 Core-shell Nanocage Enables Highly Selective CO2 Photoreduction to CH4”為題發(fā)表在國(guó)際材料科學(xué)權(quán)威雜志Advanced Functional Materials上(Adv. Funct. Mater. 2024, 2412078, doi: 10.1002/adfm.202314093)。
圖1.富氧空位的Bi2MoO6/Co3O4核殼納米籠表現(xiàn)出優(yōu)異的CO2RR光催化性能
原文鏈接:https://doi.org/10.1002/adfm.202412078
(2)內(nèi)部電場(chǎng)調(diào)控催化劑電子結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)光還原CO2高活性和高選擇性
在前期工作基礎(chǔ)上(J. Mater. Chem. A, 2022, 10, 24519-24528;Chem. Eng. J. 2023, 475, 146385),同時(shí)通過合理設(shè)計(jì)具有強(qiáng)內(nèi)建電場(chǎng)和高氧化還原能力的S型異質(zhì)結(jié)的啟發(fā),課題組制備MOFs衍生的ZnO@Co3O4/CsPbBr3多殼層催化劑在不使用犧牲劑和光敏劑的情況下,最佳光催化劑CH4產(chǎn)率為238.8 μmol g-1 h-1,選擇性高達(dá)90.9%。相關(guān)工作以:“Internal electric field-modulated dual S-scheme ZnO@Co3O4/CsPbBr3 nanocages for highly active and selective photocatalytic CO2 reduction”為題發(fā)表在Journal of Catalysis上 (J. Catal. 2024, 435, 115574, doi:10.1016/j.jcat.2024.115574)
圖2. 雙S型異質(zhì)結(jié)顯著提高光催化CO2還原活性
原文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.jcat.2024.115574
以上兩項(xiàng)工作的第一作者均為石油化工學(xué)院范景珊同學(xué),同時(shí),相關(guān)工作得到上??萍即髮W(xué)劉志老師、彭蒸老師,常州大學(xué)李忠玉老師、劉江川老師的大力支持。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、江蘇省先進(jìn)催化與綠色制造協(xié)同創(chuàng)新中心等經(jīng)費(fèi)支持。